《魔法禁书目录3》延续前作，故事依旧围绕学园都市展开。上条当麻拥有能消除一切超能力和魔法效果的「幻想杀手」右手。一方通行曾是学园都市排名第一的超能力者，在经历一系列事件后内心开始转变。这次，学园都市面临着来自魔法世界的巨大威胁，罗马正教、英国清教等魔法组织纷纷登场。茵蒂克丝作为记忆图书馆，知晓众多禁书内容，成为各方争夺的对象。上条当麻为保护茵蒂克丝和学园都市，不断与敌人战斗。一方通行也在善恶边缘挣扎后，选择守护弱者。在战斗过程中，各种精彩的魔法与超能力碰撞，人物之间的情感也不断升华，为观众呈现出一场奇幻又热血的冒险之旅。